鹿児島に戻らなかった天璋院は、東京千駄ヶ谷の徳川宗家邸で暮らしていた。生活費は倒幕運動に参加した島津家からは貰わず、徳川家からの援助だけでまかない、あくまで徳川の人間として振舞ったという。
規律の厳しかった大奥とは違った自由気ままな生活を楽しみ、旧幕臣・勝海舟や静寛院宮（和宮）とも度々会っていたという。また、徳川宗家16代・徳川家達に英才教育を受けさせ、海外に留学させるなどしていた。
明治16年（1883年）11月13日、徳川宗家邸で脳溢血で倒れる。意識が回復しないまま、11月20日に49歳（満47歳9ヶ月15日）で死去した。死後、新政府から従三位の位階を再び贈られている。
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墓所は、徳川将軍家の菩提寺である上野の寛永寺。夫・家定の墓の隣に埋葬されている。
家定との縁組について、将軍継嗣問題で一橋派であった斉彬が天璋院を徳川家へ輿入れさせて発言力を高め、慶喜の次期将軍を実現させようと考えたとする見方がこれまでは一般的であった。しかし、大奥より島津家に対する縁組みの持ちかけは家定が将軍となる以前からあり、芳即正の研究以降「島津家からの輿入れ構想と将軍継嗣問題は無関係である」とするのが定説となっている。
大奥が島津家に縁組みを持ちかけた理由として、家定自身が虚弱で子女は一人もいなかったこと、家定の正室が次々と早死したため大奥の主が不在であったことから、島津家出身の御台所（広大院）を迎えた先々代将軍・徳川家斉が長寿で子沢山だったことにあやかろうとしたものと言われる。また、島津家側の理由としては、広大院没後の家格の低下や琉球との密貿易問題などを将軍家との姻戚関係を復活させることで解消しようとしたと考えられる。
斉彬が天璋院を養女にしたのも、健康体であった天璋院を家定へ輿入れさせることを想定してのことである（篤子の名も広大院にあやかったもの）。しかし、薩摩藩主の実子であった広大院と比較して天璋院自身は島津家分家の出身であり、一橋派大名からも「御台所としては身分があまりにも低すぎる」と言う懸念の声があったと言う[2]。 そのため、斉彬は天璋院を養女とした際に幕府へは実子として届出をしている。